本发明公开了一种自支撑双金属CoNi‑MOF纳米阵列复合催化剂的制备方法以及基于该催化剂在电化学氮还原的应用，属于纳米复合材料、电化学催化技术领域。其主要步骤是以2，6‑吡啶二羧酸、硝酸镍、氢氧化锂、过硫酸铵为原料，制得钴片负载Co‑MOF的纳米阵列复合材料；将该纳米阵列复合材料浸渍到硝酸镍‑乙醇溶液制得自支撑双金属CoNi‑MOF纳米阵列复合催化剂。该催化剂制备所用原料成本低廉，制备工艺简单，反应能耗低，具有广阔的工业应用前景。该催化剂用于高效电催化氮还原反应，具有良好的电化学固氮活性。