本发明公开了一种聚乙烯胺功能化磁性碳基纳米吸附剂的制备及应用。特别涉及采用化学共沉淀法将磁性微粒沉积到氧化石墨烯‑碳纳米管表面，采用酰胺化反应将高阳离子聚乙烯胺(PVAm)修饰到磁性(氧化石墨烯‑碳纳米管)杂化体上。本发明中的吸附材料具有大的比表面积和丰富的吸附位点。该吸附材料由于拥有大量的氨基官能团，可以通过疏水效应，π‑π键，静电吸引和氢键作用与苯酚进行有效的结合，从而有效除去废水中的苯酚，由Langmuir模型计算的对苯酚的最大吸附量为224.21mg/g。本发明中的吸附材料经过简单富集脱附可再次重复使用，降低了工业处理废水的成本。