本发明公开一种锂离子电池用大单晶层状正极材料的制备方法，通过基于前驱体分步加锂的新方法制备微米级大单晶层状正极材料：首先将Ni‑Co‑Mn前驱体与化学计量比的锂源混合，其中锂元素与过渡金属元素的摩尔比在0‑1之间，在高温下煅烧，此时由于缺锂而形成的尖晶石相有助于一次晶粒的融合与生长，得到微米级尺寸较大的复合相或纯相一次晶粒；其次向上述制备的晶粒中补充计量比的锂源，使得锂元素与过渡金属元素的摩尔比Li/Ni‑Co‑Mn＝(1+z)/(1‑z)，在高温下煅烧后即得到大单晶层状正极材料。相比于普通层状正极材料，该微米级大单晶三元材料具有更高的振实密度与压实密度，可显著提高层状正极材料的体积能量密度，满足市场上对高体积能量密度锂离子电池的需要。
