本发明属于负温度系数热敏电阻技术领域,尤其涉及一种原位生成层状复合负温度系数热敏陶瓷材料和制备方法及应用。该热敏陶瓷材料的结构依次为基础层、过渡层、敏感层,其中:所述基础层的组分为钙钛矿相或掺杂的钙钛矿相,所述敏感层的组分为尖晶石相或掺杂的尖晶石相,所述过渡层的组分为:钙钛矿相或掺杂的钙钛矿相与尖晶石相或掺杂的尖晶石相等体积混合形成的混合物。将冷喷涂技术引入到层状结构复合热敏陶瓷制备中,制备了原位生成层状复合负温度系数热敏陶瓷材料,克服了传统方法存在的缺点,实现了对敏感层厚度和材料微观结构的有效调控,对制备抑制浪涌电流用低阻值、高B值、高稳定性的NTC热敏陶瓷材料有着重要的意义。